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干法脫硫使用氧化鐵脫硫劑的研究結(jié)論
發(fā)表作者:氧化鐵脫硫劑 發(fā)表時間:2019-07-05 瀏覽次數(shù): 次
[導(dǎo)讀:] 從電子、分子水平上闡明 氧化鐵脫硫劑 催化轉(zhuǎn)化在脫硫及再生過程中的熱力學(xué)和動力學(xué)機理,得出以下主要結(jié)論: 關(guān)于H2S與氧化鐵脫硫劑的脫硫過程,主要存在生成H2和生成H2O兩條脫

 

從電子、分子水平上闡明氧化鐵脫硫劑催化轉(zhuǎn)化在脫硫及再生過程中的熱力學(xué)和動力學(xué)機理,得出以下主要結(jié)論:
關(guān)于H2S與氧化鐵脫硫劑的脫硫過程,主要存在生成H2和生成H2O兩條脫硫路徑。研究表明:這兩條脫硫路徑是競爭性的。在脫硫過程中,氧化鐵脫硫劑起到了兩種作用:一方面,在H2S的解離過程中,氧化鐵脫硫劑起催化劑作用并生成H2;另一方面,在生成H2O的路徑中,兩個氫原子奪取了氧化鐵脫硫劑表面的O原子,同時S原子填補了被奪取的O原子所在的位置,氧化鐵脫硫劑參與了反應(yīng),起到了反應(yīng)物的作用;
經(jīng)過兩條不同的脫硫路徑會產(chǎn)生兩種硫化表面,在生成H2的路徑中,S原子吸附在a-Fe2O3(0001)表面的Fe頂位,我們稱之為“硫吸附表面”,在生成H2O的路徑中,a-Fe2O3(0001)表面的O原子被S原子替代導(dǎo)致脫硫劑的降解,我們稱之為“含硫表面”;
無論脫硫過程生成的產(chǎn)物是H2還是H2O,H2S在表面的解離是脫硫過程中所經(jīng)歷的共同步驟。在脫硫過程中含硫表面的形成會導(dǎo)致H2S脫硫劑表面的解離活化能壘升高,對脫硫過程不利。在脫硫劑表面摻雜第二金屬Co、Cu和Zn可以有效的降低H2S在氧化鐵脫硫劑表面解離的活化能,有利于脫硫過程的進行;
氧化鐵表面的原子空缺會影響其脫硫性能。表面Fe空缺的存在可以有效的降低H2S解離的活化能,有利于脫硫過程的進行,而表面O空缺的存在導(dǎo)致表面金屬活性位消失,對脫硫過程不利;
O2氣氛不僅可以再生硫化的脫硫劑,還可以修補脫硫劑表面的O空缺。氧化鐵脫硫劑兩種硫化表面都存在兩條相互競爭的再生路徑,且其步驟都是O2的解離。因此,降低O2解離的活化能有利于再生過程的進行。另外在O2的氣氛下,表面O空缺的修補很容易。因而在O2氣氛下再生,可有效的改善氧化鐵脫硫劑的脫硫性能。

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