,從電子、分子水平上闡明氧化鐵脫硫劑催化轉(zhuǎn)化在脫硫及再生過(guò)程中的熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)機(jī)理,得出以下主要結(jié)論:,關(guān)于H2S與 氧化鐵脫硫劑的脫硫過(guò)程,主要存在生成H2和生成H2O兩條脫硫路徑。研究表明:這兩條脫硫路徑是競(jìng)爭(zhēng)性的。在脫硫過(guò)程中, 氧化鐵脫硫劑起到了兩種作用:一方面,在H2S的解離過(guò)程中, 氧化鐵脫硫劑起催化劑作用并生成H2;另一方面,在生成H2O的路徑中,兩個(gè)氫原子奪取了 氧化鐵脫硫劑表面的O原子,同時(shí)S原子填補(bǔ)了被奪取的O原子所在的位置, 氧化鐵脫硫劑參與了反應(yīng),起到了反應(yīng)物的作用;,無(wú)論脫硫過(guò)程生成的產(chǎn)物是H2還是H2O,H2S在表面的解離是脫硫過(guò)程中所經(jīng)歷的共同步驟。在脫硫過(guò)程中含硫表面的形成會(huì)導(dǎo)致H2S脫硫劑表面的解離活化能壘升高,對(duì)脫硫過(guò)程不利。在脫硫劑表面摻雜第二金屬Co、Cu和Zn可以有效的降低H2S在 氧化鐵脫硫劑表面解離的活化能,有利于脫硫過(guò)程的進(jìn)行;,氧化鐵表面的原子空缺會(huì)影響其脫硫性能。表面Fe空缺的存在可以有效的降低H2S解離的活化能,有利于脫硫過(guò)程的進(jìn)行,而表面O空缺的存在導(dǎo)致表面金屬活性位消失,對(duì)脫硫過(guò)程不利;,O2氣氛不僅可以再生硫化的脫硫劑,還可以修補(bǔ)脫硫劑表面的O空缺。 氧化鐵脫硫劑兩種硫化表面都存在兩條相互競(jìng)爭(zhēng)的再生路徑,且其步驟都是O2的解離。因此,降低O2解離的活化能有利于再生過(guò)程的進(jìn)行。另外在O2的氣氛下,表面O空缺的修補(bǔ)很容易。因而在O2氣氛下再生,可有效的改善 氧化鐵脫硫劑的脫硫性能。,經(jīng)過(guò)兩條不同的脫硫路徑會(huì)產(chǎn)生兩種硫化表面,在生成H2的路徑中,S原子吸附在a-Fe2O3(0001)表面的Fe頂位,我們稱(chēng)之為“硫吸附表面”,在生成H2O的路徑中,a-Fe2O3(0001)表面的O原子被S原子替代導(dǎo)致脫硫劑的降解,我們稱(chēng)之為“含硫表面”;,
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